Sime Vrsaljko zadebiutował w reprezentacji Chorwacji 9 lutego 2011 roku. Obrońca przez całą karierę wystąpił w jej barwach 52 razy, nie strzelając gola. Był uczestnikiem mistrzostw Europy w 2016 roku oraz dwóch mundiali: w 2014 roku, a także pamiętnego dla Chorwatów z 2018 roku, który zakończył się porażką dopiero w finale z Francją (2:4).
Sime Vrsaljko miał fatalny rok. Piłkarz w zeszłym roku przeniósł się z Atletico Madryt do greckiego Olympiakosu, gdzie praktycznie przestał pojawiać się na murawie. Do niedawna podstawowy piłkarz reprezentacji Chorwacji zaliczył tylko dziewięć występów, na co składały się dwa w eliminacjach Ligi Mistrzów, cztery w fazie grupowej Ligi Europy i tylko trzy w lidze greckiej.
Piłkarz zerwał umowę z Olympiakosem w styczniu 2023 roku i od tamtej pory pozostawał bez klubu. Okazuje się jednak, że zaledwie 31-latek sensacyjnie uznał, że nie zamierza podpisywać umowy z żadnym nowym pracodawcą. Jak poinformował na Twitterze Fabrizio Romano, "Sime Vrsaljko kończy profesjonalną karierę".
Chorwat rozpoczynał karierę we własnym kraju, gdzie w młodym wieku trafił do akademii Dinama Zagrzeb, w którym prezentował się na tyle dobrze, że latem 2013 roku za niespełna 5 mln euro sprowadziła go włoska Genua. Piłkarz następnie trafił do Sassuolo, a stamtąd za 14 mln euro kupiło go Atletico Madryt. To tam święcił największe triumfy w karierze, wygrywając mistrzostwo Hiszpanii, czy docierając do półfinału Ligi Mistrzów, czy zdobywając puchar Ligi Europy w sezonie 2017-2018.
Jego związek z klubem Diego Simeone nie był idealny. Po dwóch latach został wypożyczony do Interu Mediolan. Tam kompletnie się nie odnalazł. Zagrał tylko w 13 spotkaniach mediolańskiego klubu i wrócił do Atletico. Po włoskim epizodzie miał problemy z regularną grą i stale tracił pozycję w zespole, aż w 2022 roku przeszedł do Olympiakosu.
Więcej podobnych treści znajdziesz na stronie głównej Gazeta.pl.
Sime Vrsaljko znany jest nie tylko z występów na boisku i solidnej gry w defensywie. Zdarzało się, że Chorwatowi czasem puszczały nerwy. Przykładem może być sytuacja z kwietnia 2022 roku, kiedy jeszcze w barwach Atletico Madryt po meczu z Manchesterem City (0:0) w Lidze Mistrzów najpierw cisnął butem w swoich rywali, a następnie ich opluł.